Optimiser la durée de vie des packs de batterie à l’aide de la conception assistée par simulation

André Gugele Steckel et Thomas Bisgaard ont été invités pour cet article à présenter l’utilisation des modèles réduits traditionnels et des modèles de substitution dans le logiciel COMSOL Multiphysics^® pour concevoir efficacement des systèmes de batterie.

La prédiction de la durée de vie est primordiale lors de la conception des systèmes de batterie, quelle que soit leur taille. Dans cet article, nous présentons une méthode permettant d’effectuer ce type d’analyse de manière efficace et rapide à l’aide de simulations utilisant de nouveaux modèles réduits. Cette méthode marque un véritable tournant par rapport aux méthodes traditionnelles qui se basent sur des tests de fabrication ou sur des règles générales de conception. Ces dernières peuvent en effet s’avérer coûteuses, lentes et imprécises pour tenter de concevoir des systèmes destinés à durer plusieurs décennies. Dans le cadre de cette nouvelle méthode, le logiciel COMSOL Multiphysics^® se distingue par ses capacités de modélisation multiphysique et ses fonctionnalités de réduction de modèle, notamment par l’intermédiaire de modèles de substitution, un aspect très important pour cette présentation.

Introduction

La croissance du marché des batteries

Les ventes de voitures électriques ont dépassé les 10 millions en 2022, ce qui a grandement contribué à l’augmentation de 65 % de la demande en batteries lithium-ion (Li-ion) pour le secteur automobile cette même année (Réf. 1). L’utilisation des batteries pour le stockage d’énergie à grande échelle suscite également un intérêt croissant en raison d’une capacité d’exploitation plus adaptée par rapport aux méthodes traditionnelles reposant sur la gravité, comme l’énergie hydraulique. L’efficacité, la longévité et la capacité de recyclage des batteries sont des critères de conception essentiels pour atteindre des objectifs de durabilité, impliquant également une utilisation responsable des matières premières essentielles telles que le lithium et le nickel.

Pourquoi la simulation ?

La simulation est un outil qui aide les équipes d’ingénierie à atteindre leurs objectifs de conception à moindre coût en termes de ressources et de matériaux, car elle réduit les essais expérimentaux et allège les processus de conception. Les ingénieurs sont cependant souvent contraints de s’appuyer sur des hypothèses potentiellement erronées et des paramètres non physiques pour faire le lien entre les simulations à petite échelle (électrochimie à l’échelle de la cellule) et les simulations à grande échelle (pack de batterie). Dans l’approche innovante présentée ici, des réseaux de neuronaux profonds (DNN: Deep Neural Network) sont utilisés pour faire le lien entre petite et grande échelle de manière à préserver une haute fidélité du modèle à un faible coût de calcul.

Cette approche permet de calculer la dégradation à chaque point d’un modèle de batterie 3D avec une résolution en temps complète pendant les cycles de charge et de décharge. Grâce à ces outils de simulation, les équipes de conception peuvent par exemple intégrer des scénarios d’utilisation réalistes afin d’optimiser des BMS (Battery Management System) et des systèmes de contrôle de température, mais aussi d’améliorer la rentabilité en trouvant le bon compromis entre capacité, durée de vie et conditions d’usage. La Figure 1 présente un aperçu des différentes échelles de modélisation avec leurs caractéristiques.

Méthodologie

La méthodologie présentée ici concerne la modélisation multi-échelle et multiphysique des batteries. Cette approche permet de modéliser les détails les plus fins et d’utiliser ces résultats pour étendre la modélisation à l’ensemble du pack de batterie d’une voiture. Cette modélisation multi-échelle couvre le transport électrochimique du lithium de manière détaillée entre l’anode et la cathode, y compris la diffusion dans les particules de stockage, jusqu’à la modélisation au niveau système d’une batterie complète ou de plusieurs batteries interconnectées dans un pack.

Nous avons utilisé une combinaison des techniques traditionnelles de réduction de modèle et des techniques de modèles de substitution dans COMSOL^®. Grâce aux DNNs, nous avons pu modéliser des systèmes multi-échelles d’une manière qui était auparavant impossible.

Figure 1. Une approche multi-échelle a été utilisée pour simuler les packs de batterie et chaque échelle de modélisation présentait des caractéristiques différentes.

Echelle microscopique: électrochimie des batteries

Une batterie lithium-ion (LIB) est constituée d’une séquence répétée de couches: anode, séparateur, cathode et collecteurs de courant des deux côtés (Figure 2). Chaque couche a généralement une épaisseur comprise entre 5 µm et 60 µm. L’anode, le séparateur et la cathode sont des structures poreuses. À l’intérieur de ces matrices poreuses se trouve un électrolyte liquide. Le graphite est le matériau le plus couramment utilisé pour l’anode. Une anode en graphite peut être associée à une cathode NMC (nickel-manganèse-cobalt) ou à une cathode LFP (lithium fer phosphate). Le séparateur, qui n’est pas conducteur, permet le transport d’électrolyte. L’électrolyte est composé de sel (généralement du LiPF6) dissout dans un solvant (généralement des carbonates d’alkyle). Il convient de noter que des batteries de nouvelle génération ayant des compositions chimiques différentes sont en cours de développement, notamment des batteries sodium-ion (remplaçant les batteries lithium-ion) et des batteries à électrolyte solide.

Figure 2. Les composants d’une batterie lithium-ion.

Le modèle Doyle-Fuller-Newman (Réf. 2) est le modèle le plus couramment utilisé dans les simulations de LIB. Les domaines d’électrodes sont traités comme homogènes en ce qui concerne le transport des ions lithium, mais comportent une dimension supplémentaire représentant le rayon des particules d’électrode au sein du domaine. Par conséquent, lors de la modélisation d’une batterie en 1D, la prise en compte d’une dimension radiale augmente la dimension d’un cran, d’où le terme couramment utilisé de “pseudo-2D” (Figure 3). Les ions lithium dans la solution électrolytique agissent comme des porteurs de charge et se déplacent librement dans la solution électrolytique.

Figure 3. Le modèle pseudo-2D (P2D) de batterie lithium-ion, le modèle DFN. Cette approche multiéchelle (échelles de la cellule et de la particule) est disponible en P2D, P3D et P4D dans le module Battery Design. Il est également disponible dans une version réduite en P1D.

Lorsqu’une batterie se décharge rapidement, le lithium situé à la surface des particules d’électrode s’épuise plus rapidement qu’il ne peut être renouvelé par diffusion depuis l’intérieur. Ce déséquilibre entraîne une chute de tension importante et réduit finalement la quantité d’énergie disponible, en particulier à basse température car le taux de diffusion sera limitant. En supposant que les particules d’électrode sont sphériques, les ions Li intercalés ou désintercalés réagissent à la surface des particules d’électrode avec un taux i_{tot,j}:

Le lithium intercalé de concentration c_{P,j} se diffuse à l’intérieur des particules de l’électrode de rayon \delta_{P,j} (coordonnée radiale r) avec un coefficient de diffusion D_{eff,S,j}. F est la constante de Faraday, t est le temps, et j est un indice représentant l’anode (j=n) ou la cathode (j=p) afin de différencier les propriétés physiques des domaines.

La capacité électrique d’une batterie lithium-ion diminue avec le temps. En fonction de son historique, sa résistance interne augmente en raison de plusieurs mécanismes de vieillissement. Parmi les facteurs importants qui influencent les pertes de capacité et de puissance observées au cours du temps, on peut citer la température, l’état de charge et le profil de charge. C’est pourquoi, à mesure que la batterie est utilisée, elle subit une perte de capacité et de puissance. Le principal mécanisme de dégradation pris en compte est la formation d’une interphase électrolytique solide (SEI) pendant les cycles de charge et de décharge d’une batterie. La formation de la SEI peut être modélisée en utilisant l’approche de Safari et al. (Réf. 3). Ici, le solvant (carbonate d’éthyle, ou EC) se diffuse à travers la couche SEI et réagit avec les particules d’électrode à l’interface. Il en résulte la formation d’une nouvelle couche SEI et le solvant et le lithium sont consommés à partir de ce processus (Figure 3). Certains phénomènes concomitants tels que le placage au lithium, l’endommagement et la fissuration des électrodes ne sont pas décrits dans cette approche. Pour étendre la modélisation 2D des particules d’électrode, la croissance de la couche SEI peut être incluse à l’aide du modèle suivant:

Cet ensemble d’équations permet de suivre l’épaisseur de la couche SEI (état de dégradation), \delta_{SEI}, à n’importe quel endroit d’une batterie à l’aide du taux de croissance \frac{d\delta_{SEI}}{dt}. L’épaisseur de la couche SEI est supposée être faible par rapport au rayon des particules, et la perte de lithium dans l’électrolyte est supposée être faible par rapport à la quantité initiale. c_{EC,P} est la concentration du solvant dans la couche SEI qui varie dans l’espace, D_{EC,P} est le coefficient de diffusion, c_{solv} est la concentration en lithium de l’électrolyte et \varepsilon_{SEI} est la porosité de la couche SEI. La consommation de lithium lors de la formation de la couche SEI contribue à i_{tot,j}.

Figure 4. Dégradation via la formation de la couche SEI.

Estimation de paramètres à partir de données réelles

Les modèles de batteries comportent un grand nombre de paramètres physiques. D’un point de vue théorique, un sous-ensemble de ces paramètres peut être identifié dans des expériences idéales, par exemple en déterminant les propriétés thermiques par calorimétrie et en déterminant les caractéristiques des électrodes au microscope. Un autre sous-ensemble de paramètres est considéré comme spécifique au système, et ces paramètres sont ajustés par rapport aux conditions expérimentales d’études de cycles de performance d’une cellule de batterie. Des bases de données telles que Battery Archive proposent des données expérimentales standardisées et fiables pour différentes compositions chimiques de batteries et pour différentes conditions telles que la température, le courant de charge, le courant de décharge et l’état de santé. Les connaissances du système ont été utilisées pour élaborer une stratégie d’estimation de paramètres permettant d’ajuster de manière séquentielle les paramètres en fonction du type de données. Les données temporelles du premier cycle ont par exemple été utilisées pour ajuster les données cinétiques aux variations temporelles de tension, et les données temporelles de cycles répétés ont servi à estimer les paramètres de dégradation. En ce qui concerne les paramètres cinétiques, des expressions de type Arrhenius (à deux paramètres) ont été utilisées pour le coefficient de diffusion de l’électrode et pour la constante de densité de courant d’échange de Butler-Volmer afin de prendre en compte la dépendance à la température.

L’estimation de paramètres impliquant des effets dynamiques non linéaires, une méthode par essai-erreur a été adoptée. De nombreux essais ont été simulés sur la base d’un plan d’expériences défini de manière aléatoire, et la fonction objectif (fonction de coût) a été évaluée pour chaque simulation. L’erreur quadratique moyenne entre les tensions de cellule simulées et expérimentales a été définie comme fonction objectif. L’échantillonnage par hypercube latin (LHS) a été utilisé pour échantillonner sur des plages de paramètres distribuées de manière uniforme.

Un programme personnalisé a été développé à l’aide du Constructeur d’applications dans COMSOL Multiphysics^®, qui permet de parcourir en boucle automatiquement les ensembles de paramètres et les jeux de données puis de générer un rapport sur la fonction objectif. Le tableau A présente les six ensembles de données expérimentales, chacun comprenant des centaines de milliers de points de données au cours du temps. Une excellente corrélation a été obtenue pour tous les ensembles de données utilisant le même ensemble de paramètres. La Figure 5 compare les performances de dégradation simulées et expérimentales d’une cellule de batterie en termes d’énergie de charge et de décharge (W*h) et de capacité (A*h).

Tableau A. Jeux de données inclus dans l’estimation de paramètres, les conditions étant exprimées de manière qualitative.

Figure 5. Données cycliques pour une cellule de batterie NMC, comparant les données simulées et expérimentales des énergies et des capacités de charge et de décharge. Source: Réf. 4.

La simulation 3D des batteries: s’appuyer sur le modèle électrochimique

De nombreux phénomènes ne peuvent survenir qu’en 3D, et pour les reproduire de façon complète et précise, il est donc nécessaire de décliner la modélisation en 3D également. Cela comprend par exemple la modélisation du refroidissement aux bords des packs de batterie, le chauffage du busbar et la distribution du courant entre les différentes batteries individuelles. Un autre aspect à prendre en compte concerne la dégradation locale de certaines parties de la batterie, étant plus importante à certains endroits en raison des différences de température au sein du pack. Il est également important de noter que l’ajout de dimensions entraîne des coûts de calcul plus importants. De plus, pour les modèles à l’échelle d’une batterie complète, il serait impossible d’avoir le même niveau de détail que sur un modèle chimique 1D, car le coût de calcul serait tout simplement trop élevé. Certaines des informations calculées dans le modèle chimique 1D doivent être reprises dans le modèle 3D complet afin de représenter avec précision les propriétés de la batterie, mais la plupart des informations ne sont pas nécessaires. Par conséquent, la chimie peut vraisemblablement être décrite à l’aide d’un modèle réduit, de façon à la prendre en compte dans un modèle 3D.

L’architecture DNN apparue dans la version 6.1 de COMSOL Multiphysics^® a été adoptée dans le cadre de cette étude. En se basant sur les données les plus importantes en entrée et sortie du modèle chimique de cellule 1D, et sur la période pendant laquelle nous prévoyons d’utiliser le modèle, nous sommes en mesure de générer un ensemble de données nécessaire à l’entraînement du DNN.

Figure 6. Schéma conceptuel du processus de génération de données d’entraînement des DNN, et l’approximation du modèle P2D utilisant un un modèle de substitution basé sur des DNN.

Afin d’obtenir une plage représentative des paramètres (Figure 6), une analyse LHS a été effectuée pour les paramètres de contrôle les plus importants, à savoir la température, le courant (à utiliser avec la tension enregistrée pour entraîner le DNN), l’état de charge et l’épaisseur de la couche SEI. Bien qu’il soit possible d’effectuer une analyse LHS dans le Constructeur de modèles de COMSOL Multiphysics^®, nous avons choisi d’utiliser les méthodes du Constructeur d’applications afin de contrôler chaque simulation individuellement. De cette façon, il était possible de répartir la simulation sur plusieurs sessions parallèles de COMSOL^® et de rassembler automatiquement les résultats dans un seul fichier. De plus, cette méthode a permis de réduire le temps nécessaire à la génération des données requises à chaque fois que des modifications étaient apportées au modèle chimique de cellule en 1D. Les scripts dans le Constructeur d’applications facilitent également l’automatisation de toute la séquence d’opérations, un aspect avantageux pour intégrer la séquence dans un modèle COMSOL plus simple d’utilisation, ou éventuellement dans une application COMSOL destinée à l’usage de clients.

Après chaque itération de résolution du modèle chimique de cellule en 1D, certaines données de sortie ont été enregistrées. Plus précisément, nous avons choisi des valeurs qui seraient intégrées ensuite dans le modèle 3D complet, en prédisant par exemple la vitesse de croissance de la couche SEI afin de l’intégrer dans le temps pour calculer l’épaisseur de cette couche SEI.

Une fois ce jeu de données obtenu, il s’agissait ensuite de trouver une configuration de réseau de neurones offrant les performances et les vitesses d’apprentissages les plus optimales, en configurant les fonctions d’activation, ainsi que la profondeur et la largeur des couches de neurones. Le DNN a été évalué en fonction de sa capacité à prédire le jeu de données hors échantillonnage. Un autre paramètre de performance clé concernait la largeur et la profondeur spécifiques du réseau de neurones, en tenant compte du temps nécessaire pour calculer ce réseau. Par exemple, un DNN à grandes largeur et profondeur nécessitait non seulement un temps d’entraînement considérable, mais également un temps d’attente beaucoup plus long pour obtenir les résultats.

Figure 7. Animation montrant, de gauche à droite, le profil de température, l’état de charge de la batterie et l’épaisseur de la couche SEI pendant une seule décharge. Le système subit des effets inhomogènes en raison d’une condition limite de température ambiante constante à l’extrémité droite de la batterie.

La Figure 7 illustre la modélisation et la simulation 3D permettant de calculer la température, l’état de charge et l’épaisseur de la couche SEI. La figure donne une indication du niveau de contrainte subi par la batterie pendant son utilisation. En outre, les résultats illustrent comment la chaleur est générée et transportée à l’intérieur de la batterie et comment différentes zones dans la batterie sont dégradées du fait de la croissance de la couche SEI. Il s’agit bien sûr d’un effet dynamique, dans la mesure où la dégradation influe sur la façon dont la batterie se chargera et déchargera à l’avenir, la façon dont la température sera donc répartie à l’intérieur du système et, par conséquent, la façon dont la batterie se dégradera en fonction de l’endroit où la couche SEI se développe.

Concernant le système illustré dans la Figure 7, on constate qu’en raison d’une température inhomogène, le taux de décharge et la croissance de la couche SEI sont également inhomogènes.

Les packs de batterie de plus grande taille et la modélisation multiphysique

En production, les batteries individuelles ne fonctionnent généralement pas seules, mais au sein de packs composés de plusieurs batteries (Figure 8). Il devient donc beaucoup plus intéressant de modéliser des packs de batteries entiers. Ce type de modélisation pourrait précisément concerner les packs de batterie d’un véhicule électrique. La modélisation de l’ensemble du module ou du pack de batterie nécessite des ressources de calcul importantes, mais donne une idée plus précise du comportement thermique des batteries pendant leur fonctionnement et de leur vieillissement. En incluant les distributions de courant et les écoulements dans le modèle, on décrit de manière plus réaliste la façon dont la chaleur est générée et refroidie dans le système. À mesure que le profil de température et l’état de charge sont calculés, il est possible d’utiliser le modèle afin de prédire les zones de dépôt de SEI dans les batteries et donc les zones de dégradation. La température n’étant pas uniforme dans l’ensemble du pack de batteries, la dégradation ne sera pas uniforme non plus.

Figure 8. Le changement d’échelle d’une cellule de batterie vers un module puis un pack de batterie utilisé pour du stockage d’énergie. L’image montre également les physiques qui sont prises en compte de manière plus précise lorsqu’on modélise un module entier, incluant l’écoulement, la distribution de courant, ainsi que les pertes ohmiques et l’échauffement par effet Joule.

Le courant, la température, l’état de charge et la couche SEI sont tous calculés au moyen d’une formulation en forme faible, en utilisant les interfaces mathématiques intégrées à COMSOL^®

L’écoulement et la température autour du pack sont calculés à partir des formulations traditionnelles disponibles dans le module CFD et le module Heat Transfer. L’écoulement et la température sont ensuite couplés ensemble via une condition limite de température imposée et des conditions limites de non-glissement .

Figure 9. Une animation montrant l’effet d’une décharge sur un module complet de batteries. De la gauche vers la droite: le profil de température, l’état de charge et l’épaisseur de couche SEI. Le système est sujet à des effets inhomogènes dus à la condition limite de température constante de la pièce, au niveau des arêtes extérieures du module de batterie.

Ces modèles (Figure 9) montrent qu’il est possible de calculer les distributions de température, la charge et la dégradation due à la couche SEI au sein des batteries. Ces informations peuvent fournir aux fabricants de packs de batterie des indications précieuses sur la manière d’exploiter leurs systèmes ainsi que l’espérance de vie de ceux-ci.

En résumé

En exploitant ces fonctionnalités de modèles de substitution dans COMSOL^®, nous avons pu modéliser des systèmes de très grande taille tout en tenant compte des propriétés chimiques et des résultats de simulation, ce qui n’aurait pas été possible autrement. Cela nous a permis d’obtenir des informations sur des packs de batteries entiers avec leur évolution au cours de plusieurs cycles de charge et décharge, ainsi que sur la manière dont la dégradation évolue à l’échelle du système. Ces informations peuvent fournir des enseignements importants avant que la batterie ne soit mise en production ou ne subisse un test de plusieurs milliers d’heures.

La technique de modélisation que nous avons présentée ici ne s’applique pas uniquement aux batteries. Cette méthodologie est utilisée pour de nombreux systèmes qui, bien qu’ils ne reposent pas sur les mêmes physiques, présentent des défis de résolution similaires en raison de l’échelle à laquelle ils fonctionnent et des effets transitoires de longue durée qui jouent un rôle important dans le système. Dans de tels cas, les fonctionnalités de modèles de substitution et de réseaux de neurones profonds (DNN) de COMSOL^® constituent en effet un outil précieux pour la recherche et développement.

A propos des auteurs

André Gugele Steckel est spécialiste senior en modélisation chez resolvent, un Consultant Certifié COMSOL basé au Danemark. Il est titulaire d’un master en physique et nanotechnologies ainsi que d’un doctorat en génie physique du département de physique de l’Université Technique du Danemark (DTU). Ses travaux portent sur la simulation multiphysique, avec un accent particulier sur l’acoustofluidique, les transducteurs électromécaniques et piézoélectriques, ainsi que les technologies de couches minces. Il a contribué aux présentations de la Conférence COMSOL sur la modélisation des batteries, abordant des sujets tels que les méthodes de prédiction de la dégradation au cours de la vie des batteries et l’analyse de l’impact des processus d’exploitation et de fabrication sur les performances des batteries à l’aide de modèles haute-fidélité et de modèles de substitution.

Thomas Bisgaard était spécialiste senior en simulation chez resolvent. Il est titulaire d’un master et d’un doctorat en génie chimique de l’Université Technique du Danemark (DTU). Son expertise couvre la modélisation multiphysique et mathématique multi-échelle, la dynamique des procédés et l’optimisation. Ses recherches lors de son doctorat ont porté sur la distillation à échanges de chaleur intégrés et sur l’optimisation. Il a contribué aux études techniques sur la modélisation des performances et de la durée de vie des batteries, en combinant des modèles électrochimiques avec des approches par modèle de substitution afin d’évaluer l’impact des processus d’exploitation et de fabrication.

Références

1. “Trends in batteries,” IEA; https://www.iea.org/reports/global-ev-outlook-2023/trends-in-batteries
2. M. Doyle, T.F. Fuller, and J. Newman, “Modelling the Galvanostatic Charge and Discharge of the Lithium/Polymer/Insertion Cell,” Journal of the Electrochemical Society, 140(6), 1993; https://iopscience.iop.org/article/10.1149/1.2221597/pdf
3. M. Safari et al., “Multimodal Physics-Based Aging Model for Life Prediction of Li-Ion Batteries,” Journal of the Electrochemical Society, 156(3): 2009, A145-153; https://iopscience.iop.org/article/10.1149/1.3043429
4. Battery Archive; http://www.batteryarchive.org/

Ressources complémentaires de Resolvent

Pour en savoir plus sur le sujet abordé dans cet article de blog ainsi que sur les travaux de Resolvent:

• “Extending battery pack lifetime using virtual design and testing”, an article by Resolvent
• Resolvent’s COMSOL Certified Consultants page

Remerciements

Les auteurs tiennent à remercier le soutien financier apporté par le projet européen M-ERA.NET 3 (project9468 LaserBATMAN), l’Innovation Fund Denmark (numéro de subvention 1139-00001) et la Swedish Governmental Agency for Innovation Systems (Vinnova, numéro de subvention 2022-01257). Le projet vise à optimiser la fabrication des packs de batterie en mettant l’accent sur les procédés d’assemblage. Le consortium est composé des entreprises et institutions suivantes: l’Université de Skövde (Suède), l’Université technique du Danemark (Danemark), Volvo Group Trucks Operations (Suède), Aurobay Powertrain Engineering Sweden (Suède) et Resolvent (Danemark).