Modéliser le transfert de chaleur ultrarapide avec COMSOL Multiphysics^®

Les avancées dans les technologies de laser pulsé ultrarapide ont rendu nécessaire la compréhension du phénomène de transfert de chaleur à des échelles de temps extrêmement courtes. A des échelles sub-nanosecondes, la validité des équations de la chaleur conventionnelles s’effondre et des modèles plus fins doivent être utilisés, comme par exemple les équations hyperboliques de transfert de chaleur et les modèles à deux températures. Dans cet article de blog, nous faisons un tour d’horizon rapide des théories sous-jacentes des modèles de transfert de chaleur les plus courants non basés sur la loi de Fourier, et nous regardons comment ils peuvent être implémentés dans le logiciel COMSOL Multiphysics^®.

Revisiter l’équation de la chaleur

Commençons par récapituler brièvement l’une des équations aux dérivées partielles (EDP) les plus courantes en science et en ingénierie: l’équation de la chaleur pour les solides. Notre point de départ est l’équation de l’énergie, ou l’équation de continuité pour la température T:

avec C=\rho C_p la capacité thermique volumique, \mathbf{q} le flux de chaleur, et S la source de chaleur volumique.

Fondamentalement, il s’agit d’une expression de la conservation de l’énergie, et en ce sens elle doit toujours être valide, quelles que soient les échelles de temps ou d’espace. Pour obtenir une forme fermée de l’EDP pour T, nous devons trouver une expression pour \mathbf{q}. Le choix le plus simple et le plus intuitif est la loi de Fourier, selon laquelle le flux de chaleur est proportionnel au gradient de température:

Le facteur de proportionnalité, k, est appelé conductivité thermique. En substituant cette expression dans l’équation de continuité, on obtient l’équation de la chaleur bien connue,

Il s’agit d’une EDP parabolique, d’où le nom de modèle parabolique à une étape (POS pour parabolic one-step). (La signification de “une étape” deviendra plus claire plus loin dans cet article.)

Nous pouvons mieux comprendre le comportement de cette équation en considérant un domaine de matière semi-infini ( (x \geq 0) dont la surface en x=0 est maintenue à la température T_0, tandis que la température initiale du reste du domaine est T_i. Ce problème admet une solution analytique, donnée par

avec \alpha = k/C la diffusivité thermique du milieu, et \mathrm{erf} définissant la fonction erreur. Une animation de cette solution est montrée ci-dessous. À partir de l’équation ci-dessus, il est clair que l’effet de la condition aux limites en x=0 est appliqué partout de façon instantanée, ce qui viole la théorie de la relativité restreinte. C’est une conséquence des hypothèses plutôt fortes sur lesquelles s’appuie la construction de cette équation; notamment la loi de Fourier.

En dépit de son nom, la loi de Fourier est en fait une relation phénoménologique, dont la dérivation rigoureuse à partir des principes fondamentaux requiert un certain nombre d’hypothèses. Il est à noter, cependant, qu’à des échelles spatiales et temporelles courantes, le transport de l’énergie dans l’espace est suffisamment rapide pour être considéré instantané. Cette limite de l’équation de la chaleur peut donc être ignorée sans risque dans la plupart des applications d’ingénierie.

Animation de l’évolution temporelle de la solution de l’équation de la chaleur pour un simple domaine semi-infini.

Au delà de la loi de Fourier

En réduisant l’échelle temporelle considérée, nous ne pouvons plus faire l’hypothèse d’un transfert instantané de l’énergie dans l’espace, comme nous l’avons fait plus haut. Nous allons donc devoir prendre en compte la vitesse finie du transfert d’énergie entre les électrons et la structure atomique. Plus loin, nous allons voir comment le premier mène au modèle de transfert de chaleur hyperbolique, et le dernier aux modèles à deux températures (Réf. 1).

Transfert de chaleur hyperbolique

Au lieu de considérer que le flux de chaleur est instantanément lié au gradient de température, nous pourrions proposer une loi de Fourier “décalée” de la façon suivante:

Le temps de décalage \tau devrait correspondre au temps de relaxation électronique, c’est à dire au temps moyen libre des électrons. Sous réserve qu’il soit suffisamment petit, l’expression ci-dessus peut être développée en une série de Taylor:

Cette expression est connue sous le nom de modèle de Cattaneo–Vernotte (Réf. 2). En substituant cette expression dans l’équation de continuité (après sa différenciation en fonction du temps), le modèle hyperbolique à une étape (HOS pour hyperbolic one-step) est obtenu:

Cette EDP hyperbolique ressemble à une équation d’onde et, comme nous le verrons ci-dessous, la vitesse finie du transfert de chaleur résulte effectivement en une apparence d’ “ondes thermiques”.

Modèles à deux températures

Lever l’hypothèse selon laquelle les électrons et la structure atomique sont toujours en équilibre thermique local implique d’introduire deux champs de températures différents (la température de la structure T_l et la température de électronsT_e), ainsi qu’un couplage entre les deux champs, G. Initialement, l’énergie du laser est absorbée par les électrons, entraînant une forte augmentation de T_e (étape 1), qui est ensuite couplée à T_l (étape 2). À des échelles de temps sub-nanoseconde, la diffusion de la chaleur à travers la structure atomique est négligeable par rapport à son transport par les électrons. Nous obtenons donc les équations suivantes:

Ces équations sont connues comme le modèle parabolique à deux étapes (PTS pour parabolic two-steps). Nous pourrions éliminer T_e afin d’obtenir une forme fermée pour T_l, mais cela résulte en des termes croisés lourds à manipuler. Il est plus pratique de conserver cette forme d’EDP et EDO (équation différentielle ordinaire) de domaine couplées. Une estimation du terme de couplage électron-structure G peut être obtenue en intégrant le taux d’échange d’énergie électron-photon sur l’ensemble des transitions possibles (Réf. 3).

Nous pouvons également prendre en compte la vitesse finie de propagation de l’énergie thermique électronique pour obtenir le modèle hyperbolique à deux étapes (HTS pour hyperbolic two-steps). Par analogie avec le modèle ci-dessus, si nous négligeons la diffusion dans la structure, le modèle peut s’exprimer de la façon suivante:

Pousser la généralisation encore plus loin

Il y a un certain nombre d’effets supplémentaires que nous pourrions avoir besoin de prendre en compte pour obtenir des résultats précis, comme par exemple:

• Permettre un décalage en température en plus du décalage en flux de chaleur, ce qui donnerait le modèle à double décalage de phase
• Inclure la diffusion dans la structure aux deux modèles à deux températures ci-dessus, menant aux modèles parabolique dual à deux étapes et hyperbolique dual à deux étapes
• Modéliser explicitement la dynamique des porteurs en utilisant une formulation à deux températures de type dérive-diffusion, connue sous le nom de modèle semi classique à deux étapes
• Prendre en compte le transfert de chaleur radiatif

Bien que ce soit en dehors du cadre de cet article de blog, pour de nombreuses applications, il est crucial de prendre en compte des procédés plus complexes qui peuvent survenir lors du chauffage ultrarapide, comme l’ablation et la fonte.

Implémenter le transfert de chaleur non régi par la loi de Fourier dans COMSOL Multiphysics^®

Par défaut, les interfaces de transfert de chaleur disponibles dans COMSOL Multiphysics^® prennent seulement en charge le modèle POS, mais l’implémentation des modèles de transfert de chaleur hyperboliques et à deux températures dans le logiciel en s’appuyant sur des interfaces EDP et EDO est simple.

Prenons comme cas d’étude un film d’or d’une épaisseur de 200 nm irradié par un pulse laser avec une fluence absorbée \Phi _p = 1\,\mathrm{J}/\mathrm{m}^2, ici considérée comme étant indépendante des températures électronique et de structure. La distribution temporelle gaussienne de l’impulsion est de t_p = 1 \, \mathrm{ns}, \; 100 \, \mathrm{ps} , \; 100 \, \mathrm{fs}, et 10 \, \mathrm{fs}. \Phi _p contient des informations à propos de la longueur d’onde du laser étant donné qu’elle dépend également de la réflectivité du film. Nous supposons aussi que le rayon du faisceau est grand par rapport à la profondeur de pénétration d du faisceau. De cette façon, nous pouvons utiliser un modèle à une dimension. La source de chaleur volumique peut alors être écrite sous la forme (Réf. 1):

Les préfacteurs assurent une normalisation correcte de l’énergie du pulse totalement absorbée. Ce pulse est centré en t=0, la simulation démarre donc à t=-2t_p pour capturer le pulse complet. Nous utilisons les paramètres matériau reportés pour l’or dans la Réf. 3 et supposons qu’ils restent constants.

Transfert de chaleur hyperbolique

Pour inclure la dérivée temporelle du second ordre dans le modèle HOS, nous avons besoin d’utiliser une interface em>EDP, forme générale. Les réglages nécessaires sont présentés ci-dessous.

Implémentation du modèle HOS dans COMSOL Multiphysics^®. Pour inclure la dérivée temporelle du second ordre, nous devons utiliser l’interface EDP, forme générale.

Modèles à deux températures

Pour implémenter le modèle PTS, nous pouvons modéliser la température des électrons avec l’interface prédéfinie Transfert de chaleur, et étant donné que la diffusion dans la structure est négligée dans ce modèle, une EDO de domaine suffit à résoudre la température de la structure. Les réglages nécessaires sont montrés ci-dessous.

Implémentation du modèle PTS dans COMSOL Multiphysics^®. Pour la température des électrons (à gauche), nous pouvons utiliser l’interface par défaut Transfert de chaleur avec une source supplémentaire due au couplage. Pour la température de structure (à droite), nous utilisons une interface EDO distribuée avec le couplage précisé sous forme de terme source.

Par analogie avec les réglages ci-dessus, nous pouvons également implémenter le modèle HTS en utilisant une autre interface EDP, forme générale à la place de l’interface Transfert de chaleur pour la température des électrons. Notez que dans ce modèle, les conductivités thermiques sont définies comme des scalaires constants, mais les interfaces Transfert de chaleur et EDP, forme coefficient prennent toutes deux en charge les coefficients dépendant de la température, par exemple, et ceux-ci peuvent être définis sous forme de tenseurs, pour modéliser le transfert de chaleur anisotrope.

Résultats et commentaires

Regardons tout d’abord les résultats obtenus pour t_p = 1 \, \mathrm{ns}. Les distributions spatiales des températures de structure après irradiation sont présentées dans la figure ci-dessous. Nous pouvons voir qu’à cette durée de pulse, les différentes formulations donnent quasiment les mêmes résultats, comme attendu.

Graphique de la température de structure en fonction de la profondeur pour une durée de pulse de 1 ns. Les quatre modèles prédisent des résultats quasiment identiques à cette échelle de temps.

Observons ensuite le même graphique pour t_p = 100 \, \mathrm{ps}, que vous pouvez voir ci-dessous. Il émerge une différence notable entre les modèles à une étape (POS et HOS) et ceux à deux étapes (PTS et HTS): les modèles à une étape prédisent des températures de structure plus élevées à proximité de la surface irradiée, en raison du transfert de chaleur électronique, relativement rapide, qui est négligé. Cependant, il n’y a pour l’intstant pas de différence perceptible entre les modèles paraboliques (POS et PTS) et hyperboliques (HOS et HTS).

Graphique de la température de structure en fonction de la profondeur pour une durée d’impulsion de 100 ps. Les modèles à une étape (POS et HOS) prédisent des températures de structure plus hautes à proximité de la surface irradiée.

Cette différence devient plus prononcée lorsque l’on va vers le régime femtoseconde avec t_p = 100 \, \mathrm{fs}, comme le montre le graphique ci-dessous.

Graphique de la température de structure en fonction de la profondeur avec une durée d’impulsion de 100 fs. L’effet de la dérivée temporelle du second ordre prise en compte dans les modèles hyperboliques (HOS et HTS) commence à être visible.

Ici les prédictions des modèles à une étape sont quelques centaines de degrés plus hautes, et les modèles hyperboliques montrent des températures plus hautes à proximité de la surface irradiée que les modèles paraboliques équivalents, en raison de la vitesse finie du transfert de chaleur électronique.

Jusqu’ici, nous nous sommes uniquement intéressés aux températures de structure. Nous pouvons avoir une idée de la différence de comportement entre la température des électrons et la température de structure en affichant la température des électrons sur le même graphique, mais avec une échelle différente. Le résultat est affiché sous forme d’animation ci-dessous.

Animation montrant l’évolution temporelle des distributions de température des électrons (à gauche) et de la structure (à droite) pour le pulse de 100 fs.

Enfin, pour élucider l’effet de la prise en compte de la dérivée temporelle du second ordre, comparons la distribution de la température des électrons prédite par les modèles à deux étapes pour t_p = 10 \, \mathrm{fs}. Nous pouvons à présent clairement voir une onde thermique se propageant dans le film, ce qui est montré dans la figure ci-dessous. Notons qu’à cette durée d’impulsion, la température des électrons atteint des valeurs suffisamment élevées pour justifier la prise en compte du transfert de chaleur radiatif, négligé dans le modèle actuel.

Graphique de la température des électrons en fonction de la profondeur pour une durée d’impulsion de 10 fs. Nous observons la propagation d’une onde thermique prédite par le modèle HTS.

Enfin, pour comprendre la dynamique du transfert de chaleur à travers le film mince, nous pouvons afficher l’évolution temporelle de la température sur les surfaces avant (surface irradiée) et arrière. Cependant, du fait des larges différences d’échelle, nous avons besoin de normaliser chaque série de données par sa température maximale respective.

Le résultat est affiché dans la figure ci-dessous pour une impulsion de 100 fs. À cette échelle de temps, la différence entre les modèles paraboliques et hyperboliques est modérée, mais les modèles à une étape échouent à prédire le comportement qualitatif de la température sur la surface arrière. Les modèles à une étape montrent une augmentation monotone de la température, alors que les modèles à deux étapes prédisent que la température de la surface arrière atteint un maximum du fait de la relaxation électron-structure se produisant plus lentement que le transfert de chaleur électronique. Ces résultats concordent avec les Figs. 3 et 4 de la Réf. 3.

Évolution temporelle de la température normalisée des électrons (pour les modèles à deux étapes) et de la température de structure (pour les modèles à une étape) sur les surfaces avant et arrière du film, pour une impulsion de 100 fs.

Conclusion

Dans cet article de blog, nous avons vu comment COMSOL Multiphysics^® peut être utilisé pour simuler des procédés de transfert de chaleur ultrarapides en implémentant quatre modèles de transfert de chaleur simples et importants, et non basés sur la loi de Fourier, à savoir les modèles parabolique à une étape (POS), hyperbolique à une étape (HOS), parabolique à deux étapes (PTS), et hyperbolique à deux étapes (HTS).

Prochaine étape

Téléchargez le fichier du modèle pour l’exemple relatif à l’exemple que l’on vient de voir:

Références

1. V.E. Alexopoulou and A.P. Markopoulos, “A Critical Assessment Regarding Two-Temperature Models: An Investigation of the Different Forms of Two-Temperature Models, the Various Ultrashort Pulsed Laser Models and Computational Methods,” Arch Computat Methods Eng, vol. 31, pp. 93–123, 2024. https://doi.org/10.1007/s11831-023-09974-1
2. Y. Zhang, D.Y. Tzou, and J.K. Chen, “Micro- and Nanoscale Heat Transfer in Femtosecond Laser Processing of Metals”, High-Power and Femtosecond Lasers: Properties, Materials and Applications, eds. P.H. Barret and M. Palmerm, Nova Science Publishers, Inc., Hauppauge, NY, ch. 5, pp. 159–206, 2009. https://arxiv.org/abs/1511.03566
3. T.Q. Qiu and C.L. Tien, “Heat Transfer Mechanisms During Short-Pulse Laser Heating of Metals.” ASME J. Heat Transfer, vol. 115, iss. 4, pp. 835–841, 1993. https://doi.org/10.1115/1.2911377